環(huán)境保護(hù)中工業(yè)廢水輻射處理研究進(jìn)展
王彥麗1，2 ，高曉紅2 ，張小安1
（1. 咸陽師范學(xué)院資源環(huán)境與城市科學(xué)系，湖北 咸陽 712000；
2. 中國科學(xué)院寒區(qū)旱區(qū)環(huán)境與工程研究所，甘肅 蘭州 730000）
摘 要：簡述了電子束輻照和! 射線輻照在處理工業(yè)廢水中持久性有機(jī)污染物（ persistent organic pollutants，POPs）的機(jī)
理和重要進(jìn)展。指出了環(huán)境保護(hù)中輻射技術(shù)的應(yīng)用前景和存在的問題，提出化學(xué)方法和電子束輻射技術(shù)的聯(lián)合工藝開發(fā)
和應(yīng)用成為環(huán)境污染治理新的發(fā)展方向。
關(guān)鍵詞：環(huán)境保護(hù)；輻射處理；工業(yè)廢水；降解
中圖分類號：X703. 1 文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A 文章編號：1006 2009（2006）04 - 0025 - 04
收稿日期：2006 - 04 - 20
基金項目：國家自然科學(xué)基金資助項目（10574132 ）；咸陽師范
學(xué)院科研基金資助項目（2002209）
作者簡介：王彥麗（1963—），女，河北保定人，副教授，學(xué)士，主
要從事資源環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展研究。
輻射技術(shù)在環(huán)境保護(hù)中的應(yīng)用被國際原子能
機(jī)構(gòu)（ IAEA）列為21 世紀(jì)原子能和平利用的重要
領(lǐng)域，有巨大的研究價值和應(yīng)用前景。為解決現(xiàn)代
社會環(huán)境問題，提供可持續(xù)發(fā)展的優(yōu)良環(huán)境，科學(xué)
工作者將先進(jìn)的輻射技術(shù)應(yīng)用在環(huán)境保護(hù)中，取得
了重要的進(jìn)展［1 - 4］。
傳統(tǒng)的廢水處理技術(shù)尚無法對有毒有機(jī)污染
物作有效降解［3］。因此，用電離輻射高級氧化技
術(shù)（AOP）降解有機(jī)污染物，已經(jīng)成為當(dāng)前環(huán)境污
染控制領(lǐng)域中最為活躍的研究熱點之一。它的特
點是利用物理或化學(xué)手段產(chǎn)生氧化能力極強(qiáng)的活
性自由基，這些活性自由基能將有機(jī)污染物有效分
解，甚至能將這些污染物徹底降解為二氧化碳、水
和礦物鹽，處理過程不產(chǎn)生新的污染物。
輻射技術(shù)處理有毒有機(jī)廢水是一種物理方法
和化學(xué)方法相結(jié)合的高級氧化技術(shù)，電離輻射輻照
產(chǎn)生的羥基自由基·OH、羥過氧自由基HO2
·、水
合電子e -
ag
、氫自由基H·等活性粒子，能和廢水中
的有機(jī)污染物發(fā)生反應(yīng)［5 - 8］，從而達(dá)到有效降解有
機(jī)污染物的目的。
1 工業(yè)廢水輻射降解（ degradation）機(jī)理
目前，輻射降解主要采用高能電子束輻照和
! - 60Co 輻照。電子加速器是輻射降解方面最安
全的輻射源之一。電子的降解作用取決于它在輻
照物中的射程，電子在物質(zhì)中的射程與阻止本領(lǐng)有
關(guān)，一個速度為1、電荷ze 的帶電粒子，穿過由原子
序數(shù)為Z 的元素組成的純阻止介質(zhì)時，由于與介
質(zhì)原子核外電子發(fā)生非彈性碰撞，經(jīng)過單位路程后
的能量損失即阻止本領(lǐng)由著名的Bethe - Block 公
式?jīng)Q定［9］。運用的第二種輻照技術(shù)是! - 60 Co 輻
照廢水，而60Co 的! 是來源于60 Co，首先經(jīng)過" 衰
變，形成激發(fā)態(tài)的60Ni＊ ，然后當(dāng)激發(fā)態(tài)躍遷到基態(tài)
時放射出! 射線。
輻射引發(fā)有機(jī)物降解作用的反應(yīng)機(jī)制相當(dāng)復(fù)
雜。在輻射的作用下，水及水中的溶解物都可以被
分解，水受輻射時產(chǎn)生水合電子（ e -
ag
）、正離子、激
發(fā)態(tài)粒子、·OH 和·H 自由基等中間體，這些物
質(zhì)都具有較高的反應(yīng)活性，能和廢水中的有機(jī)污染
物發(fā)生一系列輻射化學(xué)反應(yīng)，有機(jī)污染物最終被分
解而達(dá)到凈化的效果。
H2O 、 一一
輻 射
·OH + e -
ag + ·H + ·H O2
水輻解產(chǎn)生的粒子數(shù)G 見表1。
表1 溶液吸收100 eV 能量后所產(chǎn)生粒子數(shù)目［10］
粒子e -
ag
·H ·OH H2 H2 O2 H + OH -
ag
（ G） 2. 7 0. 6 2. 8 0. 45 0. 7 3. 2 0. 5
在溶解氧存在時［11］，主要輻射化學(xué)反應(yīng)為：
e -
ag + O2、O -
2
· = 1. 9 X 1010 L （/ mol·s）
·H + O2、HO2
· = 2. 1 X 1010 L （/ mol·s）
HO2
· + O -
2
·、HO2
· + O2
= 1. 02 X 108 L （/ mol·s）
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第18 卷 第4 期環(huán)境監(jiān)測管理與技術(shù)2006 年8 月
e -
ag + H2O2、OH - + ·OH
! = 1. 1 X 1010 L （/ moI·S）
·H + H2O2、·OH + H2O
! = 9 X 107 L （/ moI·S）
·OH + H2O2、HO2
· + H2O
! = 2. 7 X 107 L （/ moI·S）
在水的輻解產(chǎn)物中，e -
ag
、·OH 和·H 等會進(jìn)
攻有機(jī)污染物。
對廢水處理的主要評價指標(biāo)是COD 和DOC。
COD 去除率% = !（COD始）- !（COD終）
!（COD始） X
100，DOC 去除率% = !（DOC始）- !（DOC終）
!（DOC始） X 100
2 工業(yè)廢水中難以生化降解的成分輻射處理
2. 1 工業(yè)廢水中氯酚、多氯聯(lián)苯的輻射降解
很多國家對水中有機(jī)污染物的輻射降解開展
了大量研究，其中氯酚類化合物（ CPS）、多氯聯(lián)苯
（ PCBS）的降解是科學(xué)家目前關(guān)注的課題之一。
Zona 等［12］用! 射線對氯酚水溶液做輻射降解處
理研究，結(jié)果表明，5 X 10 - 5 moI / L 的氯酚含氧溶液
吸收500 Gy 的輻照劑量后，3 - 氯酚、4 - 氯酚、2，4
- 二氯酚及2，4，6 - 三氯酚100% 降解，2 - 氯酚
需600 Gy，單氯酚輻照1 kGy 則完全脫氯，對于多
氯酚而言，其完全脫氯的輻照劑量隨氯原子數(shù)目的
增加而增加。輻照劑量為0 Gy ~ 500 Gy ，單氯酚
降解率最初呈線性變化。這個結(jié)果與Schmid
等［13］研究結(jié)果一致。只要中間產(chǎn)物開始競爭
·OH，就會出現(xiàn)不同的降解率，3 - 氯酚的降解最
快（ 降解50% 需90 Gy），其次是4 - 氯酚（ 降解
50% 需120 Gy），而2 - 氯酚降解最慢（ 降解50% 需
160 Gy）。2，3，4 - 三氯酚可以完全脫氯，脫氯過程
符合一級動力學(xué)反應(yīng)方程。
Mincher 等［14］利用! 射線對PCBS 物質(zhì)進(jìn)行
降解的研究表明，輻照劑量為100 kGy 時，PCBS 的
去除率達(dá)85% ，降解產(chǎn)物為低分子量的含氯物質(zhì)。
He 等［15］研究了不同pH 值（6，9，11）的五氯酚水
溶液的! 輻射降解，檢定了五氯酚水溶液的輻解
產(chǎn)物，如三氯苯酚、四氯苯酚和四氯二苯酚等，探討
了五氯酚水溶液的輻解機(jī)理。認(rèn)為H 原子和水合
電子（ e -
ag
）攻擊導(dǎo)致CI - 離子產(chǎn)生，OH 自由基攻擊
苯環(huán)也會導(dǎo)致碳氯鍵的斷裂，使五氯酚脫氯。王淑
惠等［16］用脈沖電子束研究不同條件下4 - 氯酚水
溶液的輻射降解，結(jié)果表明，·OH 基與4 - 氯酚在
堿性條件下反應(yīng)生成氯代酚氧基，在酸性條件下生
成OH - 加成物；H 原子與4 - 氯酚反應(yīng)生成H -
加成物，產(chǎn)物可通過雙分子二級反應(yīng)逐步脫氯；e -
ag
可直接從4 - 氯酚分子中去除氯。
SheikhIy 等［17］和秦海豐等［18］研究了甲醇- 水
的混合溶劑中2，6 - 二氯聯(lián)苯的! 輻射降解，為了
達(dá)到2，6 - 二氯聯(lián)苯的有效脫氯，需要很高的輻射
劑量，主要原因是反應(yīng)中生成的酸清除了反應(yīng)體系
中最主要的還原性粒子e -
ag
，加入碳酸鹽- 酸式碳
酸鹽緩沖溶液后，輻解產(chǎn)額顯著提高。在溶液中加
入N2O 消除了O2
對e -
ag
的影響后，發(fā)現(xiàn)·OH 和
2，6 - 二氯聯(lián)苯的脫氯反應(yīng)遠(yuǎn)沒有e -
ag
的還原脫氯
有效，說明· OH 已經(jīng)先于多氯聯(lián)苯而和甲醇反
應(yīng)。Dianne 等［19］用電子束研究了海洋沉積物中多
氯聯(lián)苯的輻射降解脫氯，結(jié)果發(fā)現(xiàn)在水溶液中加入
異丙醇時明顯提高了輻解產(chǎn)額和脫氯效率，為了減
小H3O + 、O2
的影響，溶液體系中常通入N2
并加入
碳酸鹽/ 酸式碳酸鹽的緩沖溶液。這一研究結(jié)論在
Fang 等［20］研究的五氯苯酚及Getoff 等［21］研究的4
- 氯酚降解中也得到了證實。O2
與O3
混合作用
下輻射降解氯酚，氯離子釋放的產(chǎn)量比空氣飽和狀
態(tài)下要增加5 倍以上。對2，4 - DCP，即便采用
20 kGy輻照，其完全降解產(chǎn)物的產(chǎn)量也不足20% ，
同時其降解效率及機(jī)理還受捕獲·OH 自由基及
e -
ag
的硝酸鹽及重碳酸鹽的影響。
目前研究的! 輻照和臭氧結(jié)合的新技術(shù)，既
能使水漂白，又能大大降低溶解有機(jī)碳（ DOC），維
持生化需氧量（ BOD）穩(wěn)定。其機(jī)理為［3，11］：O3
處
理水，先分解產(chǎn)生· OH 自由基，然后通過這些
·OH自由基與有機(jī)污染物分子反應(yīng)。
O3 + OH - 、HO2
· + O -
2
O3 + HO2、O2
· + O2 + OH·
而在O3
與輻照同時存在的條件下，除產(chǎn)生
·OH自由基以外，還產(chǎn)生e -
ag
、·H 等其他活性粒
子，并發(fā)生如下反應(yīng)：
e -
ag + O3、O -
3
·H + O3、HO -
3
O -
2
· + O3、O2 + O -
3
HO3
·、O2 + OH·
即在O3
存在的條件下，輻解水產(chǎn)生的e -
ag
、
·H也能迅速轉(zhuǎn)化為·OH 自由基，而O3
本身在水
中分解也要產(chǎn)生·OH 自由基，這些都大大提高了
— 26 —
第18 卷 第4 期王彥麗等. 環(huán)境保護(hù)中工業(yè)廢水輻射處理研究進(jìn)展2006 年8 月
·OH 自由基的濃度，以及輻解的利用效率，也明
顯提高了有機(jī)物降解效率。He 等［15］利用! 輻照
加臭氧研究了五氯酚、2，4 - 二氯酚及2 - 氯酚的
脫氯效果。結(jié)果表明，2，4 - 二氯酚及2 - 氯酚的
! 值比五氯酚的! 值高，這意味著輻照后某些主要
的輻照產(chǎn)物不穩(wěn)定。在輻照條件下，五氯酚比2，4
- 二氯酚及2 - 氯酚更易降解。分析顯示，某些氯
苯醌是主要的中間產(chǎn)物，增加臭氧濃度可提高輻射
降解效率。Sakumoto 等［22］采用了輻射與臭氧聯(lián)用
的處理技術(shù)，實驗證明對有機(jī)物的氧化有協(xié)同作
用，去除TOC 的效果也優(yōu)于其他方法。這一結(jié)論
與Ouinta 等［23］的不同氯酚水溶液輻照降解實驗
結(jié)果一致。對2 - 氯酚、3 - 氯酚、4 - 氯酚等有機(jī)
物的輻射降解進(jìn)行了研究，得出了2 - 氯酚反應(yīng)過
程中釋放氫自由基、羥基自由基、水合電子的速率
常數(shù)，同時給出了H - 加成物和OH - 加成物的吸
收光譜，據(jù)此提出了水的輻解機(jī)理。
2. 2 工業(yè)廢水中硝基苯胺的輻射降解
化學(xué)工業(yè)廢水中的硝基苯胺是很難降解的主
要污染物。邊紹偉［24］采用電子束輻照對硝基苯胺
水溶液，研究了對硝基苯胺的輻照降解過程，并對
吸收劑量、初始濃度、溶液pH 值及H2O2
加入等因
素對輻照降解效果的影響進(jìn)行了探討。通過吸收
光譜技術(shù)，發(fā)現(xiàn)硝基苯胺380 nm 處的吸收峰隨著
輻照劑量的增加而降低。研究還發(fā)現(xiàn)，水體中硝基
苯胺的濃度對其降解率和COD 去除率有較大影
響。在相同吸收劑量下，對硝基苯胺降解率及
COD 去除率均隨初始濃度的增加而降低。在吸收
劑量為15 kgy 時，初始質(zhì)量濃度為50 mg / L ~
150 mg / L的對硝基苯胺降解率均在95% 以上。在
低的初始濃度時，對硝基苯胺和COD 能得到更好
的去除。溶液初始pH 值對COD 去除率的影響較
為明顯，當(dāng)pH 值為4 ~ 11 ，相對于中性條件，酸性
和堿性更有利于對COD 的去除。溶液初始pH 值
除了影響自由基的產(chǎn)額，同時也會影響對硝基苯胺
及中間生成產(chǎn)物降解的反應(yīng)途徑，對硝基苯胺及
COD 去除效果的差異是各因素影響的綜合反映。
H2O2
的加入對硝基苯胺降解率及COD 去除率有
較大的影響。隨著H2O2
的加入，在H2O2
濃度為
1. 5 X 10 - 3 mol / L，吸收劑量為2. 5 kgy，對硝基苯
胺降解率由68% 提高到90% 以上，在吸收劑量為
20 kgy 時，COD 去除率可達(dá)到95% ，說明電子束輻
照能夠有效地降解對硝基苯胺。分析發(fā)現(xiàn)，在輻照
過程中，溶液加入H2O2
能夠使·OH 的濃度提高，
而·OH在對芳香族化合物的降解中起著重要作
用。因此，在H2O2
加入后，對硝基苯胺降解率及
COD 去除率得到明顯地提高。但是，隨著H2O2
濃
度的增加，COD 去除率不再提高，因為發(fā)生競爭反
應(yīng)，使·OH濃度增加趨勢減小并達(dá)到一個平衡值。
周濤等［10］用高能（9 MeV）電子束輻照2，4 -
二硝基苯胺、鄰硝基苯胺、間氨基酚、2 - 硝基間苯
二酚水溶液，研究降解過程及其對大型蚤急性毒性
的變化。高效液相色譜（HPLC）分析結(jié)果顯示輻
照前和輻照劑量8 kgy 的化合物溶液，電子輻照處
理后原化合物的峰相對降低或消失，出現(xiàn)了一些保
留時間短的小分子量的峰，說明該4 種化合物在電
子輻照作用下發(fā)生降解，生成了一些小分子量的產(chǎn)
物。降解率分別為98% 、88. 7% 、57% 、98% 。研
究發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過劑量為8 kgy電子束輻照后，2，4 - 二
硝基苯胺、鄰硝基苯胺、間氨基酚和2 - 硝基間苯
二酚毒性明顯降低，毒性去除率分別為59. 9% 、
87% 、51% 、87. 4% ，遠(yuǎn)高于其TOC 的變化。實驗
表明，高能電子束能夠有效降解該4 種化合物，
8 kgy的輻照劑量下，毒性去除率分別為59. 9% 、
87% 、51% 、87. 4% 。
2. 3 工業(yè)廢水中染料的輻射降解
王敏等［25］用! 射線輻照活性艷藍(lán)KNR 水溶
液，研究活性染料的輻照降解特性。以脫色率和化
學(xué)需氧量（ COD）去除率為降解指標(biāo)，研究了活性
艷藍(lán)KNR 水溶液在受輻照前后的紫外可見光譜
變化，KNR 水溶液（ 含9. 80 mol / m3 的H2O2
，pH 值
為5. 6）受輻照前后的吸收光譜，輻照前活性艷藍(lán)
KNR 水溶液在588 nm、255 nm、205 nm 處的3 個
特征吸收峰。輻照后，隨著吸收劑量的增加，這些
吸收峰逐漸下降，當(dāng)吸收劑量為4. 3 kgy 時，紫外
區(qū)的特征吸收峰消失，當(dāng)吸收劑量為13. 7 kgy 時，
可見光區(qū)已無明顯特征吸收峰，當(dāng)吸收劑量達(dá)到
17. 4 kgy時，可見光區(qū)和紫外區(qū)的吸光度值都接近
為零。說明輻照降解反應(yīng)既破壞了染料分子的發(fā)
色基團(tuán)，同時也破壞了染料的有機(jī)分子結(jié)構(gòu)，證明
活性艷藍(lán)KNR 被有效降解。染料的COD 去除率
和脫色率隨吸收劑量的增加而增加，當(dāng)吸收劑量為
20 kgy 時，染料的脫色率已接近100% 。而染料的
COD 去除率在吸收劑量達(dá)20 kgy 時最高可達(dá)
81% 。該研究發(fā)現(xiàn)，在同一吸收劑量下，染料的脫
色率和COD 去除率均隨H2O2
加入量的增加而增
— 27 —
第18 卷 第4 期王彥麗等. 環(huán)境保護(hù)中工業(yè)廢水輻射處理研究進(jìn)展2006 年8 月
加，當(dāng)H2O2
加入量增加到4. 90 mmoI / L時，染料的
脫色率和COD 去除率趨于飽和，COD 去除率略有
下降的趨勢。研究揭示了其反應(yīng)機(jī)理，其結(jié)論與文
獻(xiàn)［24］的結(jié)論一致。同時該研究還發(fā)現(xiàn)溶液pH
值和溶液在不同氣體飽和下對輻射降解效果有
影響。
2. 4 影響因素和存在問題
影響工業(yè)廢水降解效率的因素主要是水體的
初始濃度、溫度、自由基消除劑、pH 值以及輻照劑
量，在處理過程中人為加入如游離基、臭氧等物質(zhì)，
也可影響降解效果。
對于高級氧化技術(shù)，主要討論影響降解效率的
輻照劑量。輻照劑量越大，降解效率越高，提高輻
照劑量，一方面是加大輻照時間，但同時影響處理
廢水的能力；另一方面是提高放射源的強(qiáng)度，這有
可能造成二次放射性污染。因此，發(fā)展電子束輻照
和臭氧相結(jié)合的高級氧化技術(shù)是處理工業(yè)廢水中
有機(jī)污染物的有效途徑。
3 結(jié)論
在工業(yè)廢水處理中，特別是有些持久性有機(jī)污
染物（ POPs）的輻照降解途徑、機(jī)理及動力學(xué)過程
研究不十分明確，需進(jìn)一步探討，以促進(jìn)其降解技
術(shù)的發(fā)展。采用臭氧和電子束輻照聯(lián)用是發(fā)展的
方向，降低輻照劑量和降低能耗提高降解率是重要
的研究方向。
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第18 卷 第4 期王彥麗等. 環(huán)境保護(hù)中工業(yè)廢水輻射處理研究進(jìn)展2006 年8 月
